室温乙烯转丙烯（ETP）串联催化使用单晶固态分子预催化剂。

该文档主要探讨了一种新型的乙烯到丙烯（ETP）转化方法，利用固态分子有机金属（SMOM）催化剂在单晶状态下进行串联催化反应。研究的核心在于开发一种模块化的催化系统，通过结合金属/配体设计和反应流工程，实现高效且选择性的ETP过程。

研究背景与动机

乙烯和丙烯是重要的化工原料，传统的ETP过程通常依赖于异相催化剂，如WH3/Al2O3和H-UZM-35等。然而，这些系统在选择性和稳定性方面存在一定的局限性。因此，研究者们希望通过开发一种新的催化策略来提高ETP过程的效率和选择性。

方法与实验设计

研究团队设计了一种三步串联催化系统，包括乙烯二聚、丁烯异构化和交叉复分解反应。该系统由三个不同的催化剂组成：

1. 1[BArF4]：用于乙烯二聚，形成2-丁烯和1-丁烯的混合物。
2. 2[BArF4]：用于丁烯异构化，将1-丁烯转化为2-丁烯。
3. 3[BArF4]/SiC：用于交叉复分解，将丁烯转化为丙烯。

这些催化剂在单晶状态下进行反应，利用气相1H NMR光谱和GC-MS进行产物分析。

关键发现与结果

• 乙烯二聚：1[BArF4]催化剂在8小时内形成8:1的2-丁烯和1-丁烯混合物，表观转化数（TONapp）约为50。乙烯消耗呈现一阶动力学趋势，表观速率常数k(obs)为1.59×10^-4 s^-1。
• 丁烯异构化：2[BArF4]能够有效地将1-丁烯异构化为2-丁烯，支持其作为异构化催化剂的作用。
• 交叉复分解：3[BArF4]/SiC在反应初期表现出92%的丙烯选择性，但随着时间的推移，丙烯选择性下降至71%，而丁烯的选择性增加至26%。

催化剂稳定性与再生

SEM分析显示，1[BArF4]和2[BArF4]在反应后仍保持良好的晶体结构，而3[BArF4]/SiC的表面形态发生变化，可能是由于液态产物与晶体的相互作用导致的。尽管如此，该系统在环境温度下的稳定性和选择性与最佳异相ETP系统相当。

贡献与意义

该研究首次展示了固态分子有机金属催化剂在单晶状态下的串联催化能力，为实现高效、选择性的ETP过程提供了一种新的策略。通过优化金属/配体设计和反应条件，该方法有望在工业应用中实现更高的乙烯转化率和催化剂稳定性。此外，这种串联固/气催化的概念可能在其他化学转化过程中得到更广泛的应用。

未来研究方向

研究者建议进一步优化催化剂设计和反应条件，以提高乙烯的转化率和催化剂的稳定性。此外，探索其他可能的金属/配体组合和反应体系，以扩展该方法的适用范围。

总之，该研究为ETP过程提供了一种创新的催化策略，展示了固态分子有机金属催化剂在化学转化中的潜力。通过深入理解和优化该系统，未来有望在工业应用中实现更高效的化学转化。